穆里尼奥于2014年2月接任葡萄牙国家队主教练，继任凯恩斯的位置。他的任期内，葡萄牙的成绩有了明显的提升，尤其是在世界杯2018年俄罗斯的表现，葡萄牙队以克洛泽为核心，穆里尼奥的精湛执教，带领球队一路过关斩将，最终闯入决赛，并以1:4负于法国，获得亚军。穆里尼奥也因此成为第一位带领葡萄牙队闯入世界杯决赛的主教练。
此外，穆里尼奥还曾带领葡萄牙队参加欧洲杯2016年法国，这次欧洲杯，葡萄牙队也发挥出色，以C罗为核心，再次闯入决赛，最终以1：0负于法国，获得亚军。穆里尼奥的成绩也得到了赞誉，被认为是葡萄牙国家队有史以来最优秀的主教练。
穆里尼奥的执教风格一直以来都是出色的，他注重球员的技术，更强调球队的团队精神，并且给予球员更多的自由度，让球员能够更加自由地发挥，从而取得更好的成绩。
穆里尼奥执教葡萄牙国家队，给葡萄牙带来了令人难以置信的成果，他让葡萄牙队在国际舞台上一次又一次的发光发热，让葡萄牙队展现出其辉煌的身影，也让葡萄牙球迷们为之振奋！
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